El titular del convento es el Espíritu Santo. Primero fundaron en el convento que había sido de las MM. Carmelitas Descalzas (1570-1583) y a donde se refugió San Juan de la Cruz, después de la cárcel toledana. La fundación de los padres data del 16 de mayo de 1586. Justo al año, 17 de mayo de 1587, se trasladaron a otro lugar, en una casa vecina, en la denominada “Plazuela de la Estampa”.

En 1605 hicieron un nuevo cambio, esta vez fuera de las murallas y cerca del puente de Alcántara. Aquí construyeron un convento de nueva planta. Pero el lugar no era bueno para la salud de los frailes, y se trasladaron de nuevo, en el interior de la ciudad cerca de la Puerta del Sol, lugar que ocupan en la actualidad.

En 1835 los frailes tuvieron que dejar su morada, que se convirtió en Seminario Menor del Arzobispado de Toledo (1847). Fue devuelto a los PP. Carmelitas el 8 de junio de 1893, gracias al Cardenal Monescillo y la Duquesa de Villahermosa. Sufrió fuertemente los avatares de la Guerra Civil Española, muchos de sus frailes fueron asesinados durante la cruel contienda, 16 fueron los Carmelitas Descalzos de Toledo asesinados y hoy, ya beatos. La biblioteca fue arrasada lo mismo que gran parte del convento.

En 1954 se concluyó la reedificación del convento, que por un tiempo fue casa de los profesos. Desde 1981 hasta 1996 fue Seminario para los estudiantes de BUP y COU y postulantado.

En la actualidad, es una Casa de Espiritualidad donde se reciben grupos, personas individuales, se organizan charlas, cursos, talleres, etc. Además, la comunidad cuenta con un taller de restauración y un coro, “A zaga de tu Huella” que ha editado varios discos temática teresiano-sanjuanista.